光響應釕基離子液體的無溶劑可逆組裝與開關性能研究_默尼離子液體定制

在配位化學與材料科學領域，多核金屬配合物、籠狀結構及配位聚合物的傳統構建方式為溶液合成法，該方法雖成熟有效，但存在分離純化復雜、環境負荷高等問題；無溶劑機械化學合成雖可規避溶劑弊端，卻受限于固態分子擴散性差，難以實現精準組裝。離子液體（ILs）憑借低熔點、可忽略的蒸氣壓、高離子電導率及結構可設計性，成為極具潛力的無溶劑反應介質；在離子液體中引入光活性金屬配合物，可實現刺激響應性結構轉變，為動態功能材料設計開辟了新路徑。

針對上述問題，日本神戶大學Tomoyuki Mochida團隊以含二烷基苯胺(PhNMeC6H13)的釕夾心配合[CpRu(PhNMeC6H13)]?為陽離子，搭配B(CN)4?、BEt2(CN)2?、BF2(CN)2?三種不同氰基硼酸鹽陰離子，設計合成了一系列兼具高轉化效率、結構明確、可逆性優異的光響應離子液體。

團隊合成了1-B(CN)4、1-BEt2(CN)2、1-BF2(CN)2、2-BF2(CN)2四種離子液體，在無溶劑條件下對石英片夾層中的樣品進行紫外光照。結果顯示：1-B(CN)4光照30 min，生成立方烷型四核配合物[(CpRu)4{B(CN)4}4]與解離的液態配體；其余三種樣品光照10 min，即生成含陰離子雙核配合物[CpRu(PhR′)]?[(CpRu)2{B(CN)2R2}3]?的混合物。

該研究通過精準分子設計，首次在無溶劑條件下實現了光控多核釕配合物的可逆組裝與解離。實驗證實，二烷基苯胺配體與B(CN)4?陰離子的組合，可實現近乎完美的結構可逆性與離子電導率開關性能，而配體或陰離子的結構修飾會直接影響反應路徑與可逆性。該研究為智能離子導體的開發提供了新范式，其動態耦合機制在傳感、儲能器件領域具備良好的應用潛力。

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